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【科研新进展】(335)资环学院贾汉忠教授团队在环境自由基方向取得新进展

近日,资环学院贾汉忠教授团队在环境持久性自由基方向取得新的进展,研究成果以“Facet-dependentphoto-degradation of nitro polycyclic aromatic hydrocarbons on hematite under visible light: Participation of environmentally persistent free radicals and reactive oxygen/nitrogen species”为题在《Applied Catalysis B-Environmental》上发表。该论文重点研究了多环芳烃衍生物在纳米金属矿物界面的光化学转化过程,发现并报道了该过程存在持久性自由基和活性物种的形成。资源环境学院贾汉忠教授为该论文的通讯作者,博士研究生倪正为论文第一作者。

硝基多环芳烃(NPAHs)作为多环芳烃的常见衍生物,在自然环境介质中被广泛检测到,目前有关NPAHs在环境中的转化归趋行为及其去除方法引起了较大的关注。在这项工作中,贾汉忠教授团队系统地探索不同晶型赤铁矿界面NPAHs的光化学转化过程与机制。结果表明,赤铁矿的结构特性与NPAH的分子化学性质共同影响两者之间的界面作用,从而调控了界面污染物分子的转化速率与路径。特别是阐明了NPAHs光化学过程的晶面依赖性,即赤铁矿纳米立方体(HNC)晶体表面的降解效率明显高于赤铁矿纳米板(HNP)表面。这是因为HNC具有更高的路易斯酸位点暴露密度和更大的活性氧(ROS)产生量,从而加速了NPAHs的光化学降解速率。

研究证实了NPAHs可转化形成环境持久性自由基(EPFRs)——一类毒性更强的环境风险物质,且HNC上EPFRs的产生量明显高于HNP,说明EPFRs的形成同样存在晶面依赖性。通过周期性密度泛函理论(DFT)计算表明,自由基中间体在HNC表面比HNP表面更容易稳定,进一步证实不同晶面EPFRs的产生速率和稳定性不同,所以引起不同的累积量。同时,NPAHs的降解也伴随着各种活性物种的形成,除了传统认识的ROS,本研究还发现了活性氮物种(RNS)的产生,他们不但是NPAHs转化的产物,而且也参与了NPAHs的降解过程。同时表明,我们在认识污染物转化的同时,还要密切关注其中间态产物(如EPFRs和RNS)可能带来的新的风险。这些研究发现为全面认识NPAHs的环境化学行为过程和赤铁矿光催化剂在环境修复中的应用提供了理论指导。

该研究得到国家和陕西省有关项目资助。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121816


编辑:王学锋

终审:徐海